近日，我校化学与化工学院海南省电化学储能与能量转换重点实验室周杰副教授在《Advanced Functional Materials》期刊（中科院1区TOP）发表题为“Modulating Micro-Environments in Tri-Motif Molecular Junction COF for to Boost Photocatalytic CO2 Reduction”的研究论文。我校崔瑾仙、海南大学王璐瑶为论文共同第一作者，我校周杰副教授、华南师范大学兰亚乾教授为论文共同通讯作者。
该研究通过整合三嗪和乙烯基苯作为催化中心，并利用功能调控单元优化微环境，设计了三基元分子结型COFs材料，以实现高效光催化CO2还原成为HCOOH。Br的引入诱导了COF从A-D-d-D-A片段向A-D-A-D-A片段的结构转变，增强了光生电子的分离与传输。DFT计算表明，乙烯基三嗪作为催化中心，而烯基苯和席夫碱单元协同作为光敏中心。分子结重构增强了活性位点的局域电子相互作用，从而优化了电子传输效率，与预设计相符。值得注意的是，H的优先吸附改变了催化活性位点周围的微环境，从而增强了CO2分子吸附的稳定性。该研究通过精确的分子水平调控电子供体/受体强度，阐明了局域电子密度和电荷分离对光催化影响的作用机制，为设计三基元分子结COF催化剂提供了新见解。
全文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202521214
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